近日，我校材料与能源学院绿色能源材料团队张声森/方岳平教授联合广东工业大学张山青教授团队在光催化制氢领域取得重要进展，两项研究成果以Research Article形式分别发表在国际知名学术期刊Advanced Materials（中科院一区Top，影响因子29.4）、Advanced Functional Materials (中科院一区Top，影响因子19.0)。
开发具有密集高浓度且相邻的路易斯酸碱对（FLPs）催化活性位点是增强催化活性和加快催化反应速率的关键。有鉴于此，在本研究中发现在Ni/NiOx@C催化剂在退火过程中，多晶转变产生的Jahn-Teller效应有助于生成电荷极性不同的高密度氧空穴（VO）和镍空穴（VNi），构成FLP-Vo-C碱性位点和FLP-VNi-C酸性位点，通实验和密度泛函理论（DFT）计算表明FLP-VO-C和FLP-VNi-C位点之间的协同作用有效降低了水吸附和分裂的能量壁垒；此外，缺陷诱导的非辐射复合使得Ni/NiOx@C催化剂展现出显著的光热效应。因此，这种热力学与动力学的协同增强使Ni/NiOx@C/g-C3N4复合光催化剂实现了10.7mmolg-1•h-1高效的光催化制氢性能，在380nm的AQY值达到了40.78%。该研究工作为设计具有高密度和相邻FLPs位点的新型缺陷态多相共催化剂铺平了道路，有望增强各种催化反应。该研究发表在Advanced Materials期刊上，题目为“Unveiling the Synergistic Role of Frustrated Lewis Pairs in Carbon-Encapsulated Ni/NiOx Photothermal Cocatalyst for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production”。
研发高效且普适性应用的非贵金属纳米材料的助催化剂可在低成本、可持续和大规模光催化制氢中发挥重要作用。该研究采用缓慢渗碳法和同步碳氢化合物还原法合成了碳包覆富金属钼的Mo/Mo2C异质结构助催化剂（Mo/Mo2C@C）。实验表明富金属钼的物理特性克服了Mo2C导电性差的问题。密度泛函理论（DFT）计算表明Mo/Mo2C@C催化剂表面具有近乎理想的H吸脱附吉布斯自由能(ΔGH*)，有利于促进析氢反应。且将该助催化剂与有机聚合物半导体g-C3N4和无机半导体CdS复合，在碱性溶液中和酸性（甲酸）溶液中，Mo/Mo2C/g-C3N4和Mo/Mo2C/CdS复合光催化剂在可见光下的制氢性能，分别表现出2.7mmol h-1g-1和98.2 mmol h-1 g-1的高H2产率，展现出优异的催化性能和普遍适用性。该研究发表在Advanced Functional Materials期刊上，题目为“Cocatalyst Engineering with Robust Tunable Carbon-Encapsulated Mo-Rich Mo/Mo2C Heterostructure Nanoparticle for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution”。
两项工作的第一作者均为我校2020级硕士研究生杨志，主要通讯作者为我校张声森教授。研究工作得到了国家自然科学基金和广东省自然科学基金等项目的资助。
论文相关信息：1.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202313513
2.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202212746
文图/材料与能源学院 高琼芝